Если в кристалле имеются какие-либо дефекты, нарушения решетки или примесные атомы, то в этом случае возможно появление энергетических электронных уровней, расположенных в запрещенной зоне. При внешнем воздействии, например при прохождении через кристалл быстрой заряженной частицы, электроны могут переходить из валентной зоны в зону проводимости. В валентной зоне останутся свободные места, обладающие свойствами положительно заряженных частиц с единичным зарядом и называемые дырками.
Описанный процесс и является процессом возбуждения кристалла. Возбуждение снимается путем обратного перехода электронов из зоны проводимости в валентную зону, происходит рекомендация электронов и дырок. Во многих кристаллах переход электрона из зоны проводимости в валентную происходит через промежуточные люминесцентные центры, уровни которых находятся в запрещенной зоне. Указанные центры обусловливаются наличием в кристалле дефектов или примесных атомов. При переходе электронов в две стадии испускаются фотоны с энергией, меньшей ширины запрещенной зоны. Для таких фотонов вероятность поглощения в самом кристалле мала и поэтому световой выход для него много больше, чем для чистого, беспримесного кристалла.
На практике, для увеличения светового выхода неорганических сцинтилляторов вводятся специальные примеси других элементов, называемых активаторами. Так, например, в кристалл йодистого натрия в качестве активатора вводится таллий. Сцинтиллятор, построенный на основе кристалла NaJ(Tl), обладает большим световым выходом. Сцинтиллятор NaJ(Тl) имеет значильтельные преимущества по сравнению с газонаполненными счетчиками:
большую эффективность регистрации g-лучей (с большими кристаллами эффективность регистрации может достигать десятков процентов);
малую длительность сцинтилляции (2,5 •10-7 сек);
линейную связь между амплитудой импульса и величиной энергии, потерянной заряженной частицей.
Последнее свойство требует пояснений. Световой выход сцинтиллятора имеет некоторую зависимость от удельных потерь энергии заряженной частицы .
Рис. 1. Зависимость светового выхода
кристалла NaJ (T1) от энергии частиц.
При очень больших величинах возможны значительные нарушения кристаллической решетки сцинтиллятора, которые приводят к возникновению локальных центров тушения. Это обстоятельство может привести к относительному уменьшению светового выхода. Действительно, экспериментальные факты свидетельствуют о том, что для тяжелых частиц выход нелинеен, а линейная зависимость начинает проявляться только с энергии в несколько миллионов электронвольт. На рис. 1 приведены кривые зависимости c от Е: кривая 1 для электронов, кривая 2 для a частиц.
Кроме указанных щелочно-галоидных сцинтилляторов иногда используются другие неорганические кристаллы: ZnS (Tl), CsJ (Tl), CdS (Ag), CaWO4, CdWO4 и др.
Органические кристаллические сцинтилляторы. Молекулярные силы связи в органических кристаллах малы по сравнению с силами, действующими в неорганических кристаллах. Поэтому взаимодействующие молекулы практически не возмущают энергетические электронные уровни друг у друга и процесс люминесценции органического кристалла является процессом, характерным для отдельных молекул. В основном электронном состоянии молекула имеет несколько колебательных уровней. Под воздействием регистрируемого излучения молекула переходит в возбужденное электронное состояние, которому также соответствует несколько колебательных уровней. Возможны также ионизация и диссоциация молекул. В результате рекомбинации ионизованной молекулы, она, как правило, образуется в возбужденном состоянии. Первоначально возбужденная молекула может находиться на высоких уровнях возбуждения и через короткое время (~10-11 сек) испускает фотон высокой энергии. Этот фотон поглощается другой молекулой, причем часть энергии возбуждения этой молекулы может быть израсходована на тепловое движение и испущенный впоследствии фотон будет обладать уже меньшей энергией по сравнению с предыдущим. После нескольких циклов испускания и поглощения образуются молекулы, находящиеся на первом возбужденном уровне; они испускают фотоны, энергия которых может оказаться уже недостаточной для возбуждения других молекул и, таким образом, кристалл будет прозрачным для возникающего излучения.
Рис. 2. Зависимость светового выхода
антрацена от энергии для различных частиц.
Благодаря тому, что большая часть энергии возбуждения расходуется на тепловое движение, световой выход (конверсионная эффективность) кристалла сравнительно невелик и составляет несколько процентов.
Для регистрации ядерных излучений наибольшее распространение получили следующие органические кристаллы: антрацен, стильбен, нафталин. Антрацен обладает достаточно большим световым выходом (~4%) и малым временем высвечивания (3•10-8 сек). Но при регистрации тяжелых заряженных частиц линейная зависимость интенсивности сцинтилляции наблюдается лишь при довольно больших энергиях частиц.
На рис. 2 приведены графики зависимости светового выхода c (в произвольных единицах) от энергии электронов 1, протонов 2, дейтонов 3 и a-частиц 4.
Стильбен хотя и обладает несколько меньшим световым выходом, чем антрацен, но зато длительность сцинтилляции у него значительно меньше (7•10-9 сек), чем у антрацена, что позволяет использовать его в тех экспериментах, где требуется регистрация очень интенсивного излучения.
Пластмассовые сцинтилляторы. Пластмассовые сцинтилляторы представляют собой твердые растворы флуоресцирующих органических соединений в подходящем прозрачном веществе. Например, растворы антрацена или стильбена в полистироле, или плексигласе. Концентрации растворенного флуоресцирующего вещества обычно малы и составляют несколько десятых долей процента или несколько процентов.
Так как растворителя много больше, чем растворенного сцин-тиллятора, то, естественно, регистрируемая частица производит в основном возбуждение молекул растворителя. Энергия возбуждения в дальнейшем передается молекулам сцинтиллятора. Очевидно, что спектр испускания растворителя должен быть более жестким, чем спектр поглощения растворенного вещества, или по крайней мере совпадать с ним. Экспериментальные факты показывают, что энергия возбуждения растворителя передается молекулам сцинтиллятора за счет фотонного механизма, т. е. молекулы растворителя испускают фотоны, которые затем поглощаются молекулами растворенного вещества. Возможен и другой механизм передачи энергии. Так как концентрация сцинтиллятора мала, то раствор оказывается практически прозрачным для возникшего излучения сцинтиллятора.
Пластмассовые сцинтилляторы имеют значительные преимущества по сравнению с органическими кристаллическими сцинтилляторами:
Ø возможность изготовления сцинтилляторов очень больших размеров;
Ø возможность введения в сцинтиллятор смесителей спектра для достижения лучшего согласования его спектра люминесценции со спектральной характеристикой фотокатода;
Ø возможность введения в сцинтиллятор различных веществ, необходимых в специальных экспериментах (например, при исследовании нейтронов);
Ø возможность использования пластмассовых сцинтилляторов в вакууме;
малое время высвечивания (~3•10-9 сек). Наибольшим световым выходом обладают пластмассовые сцинтилляторы, приготовленные растворением антрацена в полистироле. Хорошими свойствами обладает также раствор стильбена в полистироле.
Жидкие органические сцинтилляторы. Жидкие органические сцинтилляторы представляют собой растворы органических сцинтиллирующих веществ в некоторых жидких органических растворителях.
Механизм флуоресценции в жидких сцинтилляторах аналогичен механизму, происходящему в твердых растворах—сцинтилляторах.
Наиболее подходящими растворителями оказались ксилол, толуол и фенилциклогексан, а сцинтиллирующими веществами р-терфенил, дифенилоксазол и тетрафенилбутадиен. Наибольшим световым выходом обладает сцинтиллятор, изготовленный при растворении
р-терфенила в ксилоле при концентрации растворенного вещества 5 г/л.
Основные достоинства жидких сцинтилляторов:
Ø возможность изготовления больших объемов;
Ø возможность введения в сцинтиллятор веществ, необходимых в специальных экспериментах;
Ø малая длительность вспышки (~3•10-9 сек).
Газовые сцинтилляторы. При прохождении заряженных частиц через различные газы в них наблюдалось появление сцинтилляций. Наибольшим световым - выходом обладают тяжелые благородные газы (ксенон и криптон). Большим световым выходом обладает также смесь ксенона и гелия. Присутствие в гелии 10% ксенона обеспечивает световой выход, даже больший, чем у чистого ксенона (рис. 3). Ничтожно малые примеси других газов резко уменьшают интенсивность сцинтилляций в благородных газах.
Рис. 3. Зависимость светового выхода газового
сцинтиллятора от соотношения смеси гелия и ксенона.
Экспериментально было показано, что длительность вспышек в благородных газах мала (10-9-10-8 сек), а интенсивность вспышек в широком диапазоне пропорциональна потерянной энергии регистрируемых частиц и не зависит от их массы и заряда. Газовые сцинтилляторы обладают малой чувствительностью к g-излучению.
Основная часть спектра люминесценции лежит в области далекого ультрафиолета, поэтому для приведения в соответствие со спектральной чувствительностью ФЭУ используются светопреобразователи. Последние должны обладать высоким коэффициентом конверсии, оптической прозрачностью в тонких слоях, низкой упругостью насыщенных паров, а также механической и химической устойчивостью. В качестве материалов для светопреобразователей в основном используются различные органические соединения, например:
