Рис.12. Векторная диаграмма взаимодействия параметрического
рассеяния и нелинейной дифракции.
Рис.13. Дисперсия обыкновенного показателя преломления полидоменного кристалла ниобата лития, полученная в различных геометриях:
l =47.4o вне кристалла.
■ =66.2o вне кристалла.
Глава 3. Четырёхфотонное рассеяние света на поляритонах.
§1. Обзор эффектов в нецентросимметричных средах.
Случай нецентросимметричной среды является наиболее общим при рассмотрении процессов активной спектроскопии. В кристаллах без центра симметрии в интенсивность сигнала активной спектроскопии комбинационного рассеяния (АСКР) дают вклад как прямые четырёхфотонные процессы, так и каскадные трёхволновые процессы, идущие через промежуточные возбуждённые состояния. Эти процессы идут на различных нелинейных восприимчивостях: на кубической и квадратичной соответственно. Вследствие когерентности рассеяния различные вклады не суммируются, а интерферируют. Поэтому они могут приводить к значительным изменениям спектров АСКР: деформации формы линии и появлению дублетной структуры[14]. Детально проанализировано явление интерференции трех- и четырехволнового механизма образования рассеянных волн в работе [15].
В работе [2] получено возбуждение поляритонной волны методом четырехфотонной спектроскопии в кристалле GaP. Был определен показатель преломления и коэффициент затухания для трех частот поляритонной волны. Однако при расчете коэффициента затухания не учитывались расходимости лучей, немонохроматичность возбуждающих накачек, а также влияние длины взаимодействия на ширину линии рассеяния. Также проводились эксперименты с возбуждением поверхностных поляритонов в кристалле GaP [16].
При каскадном процессе, состоящем из двух трехволновых взаимодействий, сначала возбуждается поляритонное состояние с волновым вектором равным эффективному возбуждающему, которое может распространяться за пределы области возбуждения. Затем на нём рассеивается пробная волна. В связи с этим генерация сигнала может иметь гораздо большую нелокальность. В работе [17] исследовались пикосекундные поляритонные возбуждения в хлориде аммония. Сначала возбуждался поляритон двумя накачками, а затем пускался пробный луч со сдвигом в пространстве в направлении распространения поляритона и с задержкой во времени. При этом наблюдалось рассеяние на поляритоне вне области его возбуждения. Это позволило измерить групповую скорость поляритона прямым методом, а не через производную . Также было измерено время жизни возбужденного поляритонного состояния.
§2. Прямое четырёхфотонное взаимодействие.
Рассмотрим стоксову компоненту рассеянного излучения (рис.14). Соотношение между частотами для данного случая выполняется в виде:
(12)
где L-частота пробного излучения, подаваемого на образец, ws - частота рассеянного на поляритоне излучения. При этом для наблюдения эффективного прямого процесса должно выполняться условие пространственного синхронизма:
(13)
Приведем выражение для интенсивности сигнальной волны с частотой s [18]:
, (14)
IL, I, I-интенсивность волн с частотами wL, и , - расстройка волновых векторов, l -длина взаимодействия в кристалле. Численный коэффициент, зависящий от симметрии кристалла, здесь и далее опущен. В эффективную кубическую восприимчивость входят кубические восприимчивости прямого и каскадного процессов: .. В свою очередь восприимчивость прямого процесса делится на резонансную и нерезонансную части: . В частности, резонансная часть кубической восприимчивости в однорезонансном приближении составляет:
, (15)
где - производная чисто электронной поляризуемости в равновесном положении ядер, N, M - концентрация и масса ядер соответственно. В последнем выражении , где wph - фононная частота, Г- коэффициент, описывающий затухание (полуширина на полувысоте фононной линии рассеяния). Резонансная восприимчивость возрастает при приближении разностной частоты к частоте фонона.
Рис.14. Прямой четырехфотонный процесс.
§3. Каскадные трехволновые процессы.
В четырехфотонные процессы в нецентросимметричных кристаллах вносят свой вклад каскадные трехволновые процессы (рис.15). В данном случае создается повышенная (по сравнению с равновесной) населённость поляритонных состояний “разогревающими” лучами с частотами w1, w2. Каскадному когерентному рассеянию соответствует частное решение неоднородного волнового уравнения, в правой части которого стоит нелинейная поляризация, возбуждённая “разогревающими” лучами. Кроме соотношений (12) и (13), в данном случае необходимо выполнение ещё одного условия пространственного синхронизма:
(16)
Рис.15. Каскадный трехволновый процесс.
Такой процесс является когерентным, потому что происходит рассеяние пробной волны непосредственно на возбуждении с волновым вектором . Каскадная восприимчивость третьего порядка когерентного процесса задаётся выражением:
(17)
Знаменатель этого выражения указывает на то, что на интенсивность в выражении (14) влияет еще одна расстройка волновых векторов: . Процессы с возбуждением поляритонного состояния и последующего рассеяния на нем происходят как два трехволновых процесса на квадратичной восприимчивости c(2) [19]. Квадратичная восприимчивость тоже делится на резонансную и нерезонансную части. Нерезонансная составляющая где - квадратичная поляризуемость, а резонансная составляющая:
(16)
- дипольный момент молекулы.
Вклады от прямого четырехфотонного процесса, идущего на кубической нелинейности, и от двухступенчатых трехволновых процессов могут быть соизмеримы. Используя различия в условиях фазового синхронизма, можно разделять прямые и каскадные процессы.
§4. Экспериментальная установка для наблюдения четырехфотонного рассеяния света на поляритонах.
В большинстве выполненных ранее работ использовалась традиционная схема КАРС-спектроскопии, в которой одна из накачек является дважды вырожденной с точки зрения процесса четырехволнового смешения, и регистрация сигнала ведется на антистоксовой частоте. В данном случае использовался наиболее общий вариант четырехволнового взаимодействия, в котором все волны имеют разные частоты и регистрируется стоксова компонента рассеянного излучения. Схема экспериментальной установки приведена на рис.16. Источниками волн возбуждающего излучения с частотами w1 и w2 служат YAG:Nd+3-лазер и перестраиваемый лазер на кристалле , имеющие длины волн генерации l1=1,064 мкм и l2 в интервале 1,08-1,22 мкм соответственно и работающие с частотой повторения 1-33 Гц. Накачкой для перестраиваемого лазера на кристалле с центрами окраски служит излучение основной гармоники YAG:Nd+3-лазера, прошедшее через YAG:Nd+3-усилитель и поляризационную призму Глана-Томсона ПГ1. В качестве зондирующей волны используется излучение второй гармоники YAG:Nd+3-лазера (длина волны lL=532 нм), генерируемой удвоителем частоты ГВГ, которое отделяется от излучения основной гармоники при помощи зеркала с селективным по частоте коэффициентом отражения. Благодаря использованию источников ближнего ИК диапазона для возбуждения поляритонной волны, паразитные засветки, вызванные люминесценцией исследуемой среды под действием их излучения, попадают в ИК диапазон, далекий от области регистрации сигнала, лежащей в видимой части спектра. Необходимая поляризация лучей, падающих на кристалл, определяется поляризационными призмами Глана-Томсона ПГ1 и ПГ2. Углы падания лучей накачки на исследуемый кристалл задаются системой зеркал З2-З4. Кроме того, введение в лучи накачек дополнительных фокусирующих линз Л1-Л3 позволяет варьировать значение плотности мощности накачек в области их взаимодействия и их угловую расходимость. Рассеянное излучение собирается трехлинзовой системой ЛС в плоскости входной щели спектрографа СП, пройдя предварительно через поляризационную призму Глана-Томсона ПГ3, служащую анализатором рассеянного излучения и отсекающую прошедшее через образец О излучение пробной волны.
На выходе спектрографа
формировалась двумерная частотно-угловая картина рассеяния. Отклонение луча по
горизонтали соответствовало частоте рассеянной волны, по вертикали - углу
рассеяния в плоскости волновых векторов накачек. Устройство кассетной части спектрографа
позволяет проводить как фотографическую, так и электронную регистрацию сигнала.
В последнем случае приемником сигнала служит ФЭУ2, работающий в аналоговом
режиме. Его сигнал через широкополосный усилитель с регулируемым коэффициентом
передачи поступает в быстродействующий стробируемый АЦП интегрирующего типа,
входящий в состав крейта КАМАК и далее в управляющую ЭВМ типа IBM PC/AT.
Управляющая ЭВМ посредством блоков, входящих в состав крейта КАМАК,
осуществляет синхронизацию и управление работой отдельных узлов установки. В
настоящем варианте установки, при фотоэлектронной регистрации спектра, ФЭУ был
неподвижен, и перед ним была помещена щель переменной ширины с микрометрическим
винтом. Сканирование спектра по частоте осуществлялось путем поворота
призменной части спектрографа шаговым двигателем ШД1. Другой двигатель ШД2
служит для поворота кристалла в плоскости, содержащей все лучи накачек, что
дает возможность изменять расстройку фазового синхронизма в образце.
Дополнительный фотоприемник ФЭУ1 служит для контроля мощности накачки. Использование
прерывателя пробного луча ПЛ позволяет автоматически вычитать фон, связанный с
засветкой фотоприемника излучением суммарной частоты двух инфракрасных лазеров.
Оптическая схема установки ориентирована на регистрацию стоксовой компоненты
рассеянного излучения. Это позволяет легко переходить от наблюдения спонтанного
трехфотонного рассеяния света на поляритонах к наблюдению рассеяния на
когерентно возбужденных состояниях среды простым включением ИК накачек,
поскольку в обоих случаях рассеянное излучение лежит в одном частотно-угловом
интервале.
