Наблюдалось рассеяние в первом и втором порядке дифракции, смещённого по углу относительно нулевого порядка дифракции. По полученным спектрам определены отклонение направления роста слоёв от оптической оси кристалла и период регулярной доменной структуры .
В работе [8] получены одновременно в одном кристалле вторая и третья
гармоники излучения 1,064 мкм. При генерации второй гармоники в уравнение
волновых векторов входил волновой вектор нелинейной дифракции первого
порядка (m=1), а при генерации третьей гармоники - третьего порядка (m=3).
Кристалл состоял из участков с периодическими доменами различной толщины. В
каждом процессе участвовала область с доменами, толщина которых
удовлетворяла уравнению пространственного синхронизма.
(3. Экспериментальная установка для наблюдения
СПР.
Основными элементами экспериментальной установки (рис.3) для
получения спектров спонтанного параметрического рассеяния на поляритонах
(ПР-спектрограф) являются: аргоновый лазер (1) с длиной волны (L=488 нм,
нелинейный кристалл (6), две призмы Глана (поляризатор (5) и анализатор
(6)), трёхлинзовая оптическая система (8) для получения углового спектра и
спектрограф (10) для получения частотного спектра.
Излучение лазера после направляющих зеркал (2) проходит через
диафрагмы (3); служащие для контроля положения накачки. Далее поляризатор
(5) выделяет поляризацию накачки, параллельную щели спектрографа.
Анализатор (6) пропускает сигнальную волну с поляризацией, перпендикулярной
выделенной поляризации накачки. Интерференционный фильтр (9) задерживает
оставшееся излучение накачки.
[pic]
Рис.3. Оптическая схема для наблюдения параметрического рассеяния.
1. Ar+лазер ; 2. Зеркало ; 3. Диафрагма ; 4. Длиннофокусная линза ; 5.
Призма Глана (поляризатор) ; 6. Образец (кристалл) ; 7. Призма Глана
(анализатор) ; 8. Трехлинзовая система ; 9 Интерференционный фильтр ; 10.
Спектрограф.
Глава 2. Исследование характеристик однородных и слоистых кристаллов
ниобата лития с различным содержанием примесей методом спектроскопии СПР.
(1. Образцы кристаллов LiNbO3.
Исследовались кристаллы ниобата лития с различной концентрацией
примесей (Табл.1). Кристалл ниобата лития - одноосный отрицательный в
видимой области спектра, имеющий большое двулучепреломление (n=ne-no(-0.1.
Концентрация примесей (Nd и Mg) была измерена с помощью рентгеновского
микроанализа. Однородные кристаллы No.4,5,6 выращены вдоль оптической оси
Z.
Слоистые кристаллы No.2,3 имели форму параллелепипеда. Примесь неодима практически не влияет на значения показателей преломления. Слои параллельны грани [pic]. Оптическая ось расположена в плоскости ZY под углом 57о к нормали слоев. Кристаллы ниобата лития с вращательными слоями роста и закрепленными на них доменами выращивают путём вытягивания из расплава. В образцах ниобата лития с периодической доменной структурой варьировалась концентрация магния от слоя к слою, соответственно от слоя к слою менялся показатель преломления на малую величину, (n(10-4 [10]. Для выращивания монодоменных кристаллов, которые имеют слои с однонаправленным вектором спонтанной поляризации, прикладывают небольшое напряжение к образцу.
ТАБЛИЦА 1.
|Кристалл LiNbO3 |Концентрация магния. |Концентрация неодима. |
|No. |NMg ,масс.% |NNd ,масс.% |
|1 |0 |0 |
|2 |0.33 |0.31 |
|3 |0.41 |0.32 |
|4 |0.68 |0 |
|5 |0.79 |0 |
|6 |1.04 |0 |
(2 Показатели преломления кристаллов в видимом и инфракрасном диапазоне спектра излучения.
2.1 Дисперсия в видимой и ближней ИК области спектра.
Были измерены дисперсионные характеристики кристаллов Nd:Mg:LiNbO3
(No.2,3) в видимом и ближнем ИК диапазоне методом наименьшего отклонения
луча, используя гониометр-спектрометр ГС-5. Для этого из части кристалла
вырезалась призма. На частоте 1.06 мкм для визуализации излучения
использовался прибор ночного видения. Абсолютная ошибка измерения
составляла в среднем [pic]0.0002. Значения no и ne являются средними по
области кристалла, значительно превышающей период модуляции линейной и
нелинейной восприимчивостей. Результаты измерения показателей преломления
кристаллов No.5,6 представлены в работе [10]. Значения обыкновенного и
необыкновенного показателей преломления в кристалле ниобата лития без
примесей No.1 получены в статье [11]. Сравнение полученных данных и
результатов работ [10,11] позволяет судить о влиянии примеси на
дисперсионные характеристики. На Рис.4,5 приведены зависимости изменения
no и ne от концентрации примеси магния на длине волны 546 нм и 1064 нм.
Видно, что зависимости имеют одинаковый характер в различных областях
спектра, причем наличие примеси неодима в кристаллах No.2,3 не влияет
заметно на ход этих кривых.
Дисперсионные характеристики no(() и ne(() рассматриваемых кристаллов могут быть описаны формулой Селмейера:
[pic],
(10)
где A,B,C,D - коэффициенты Селмейера. Значения коэффициентов Селмейера для
кристаллов No 1,2,3,5,6 даны в таблице 2, при этом длина волны
используется в нанометрах. С использованием этих коэффициентов были
построены дисперсионные кривые, а затем посчитано (no(() и (ne(() -
отличие дисперсий кристаллов с примесями от дисперсий беспримесного
кристалла (рис.6,7), также на графики нанесены экспериментальные точки.
Можно заметить, что поведение дисперсии необыкновенного показателя
преломления полидоменного кристалла No.2 сильно отличается от хода (ne(()
монодоменных кристаллов. Особенности в спектральном поведении показателя
преломления полидоменного кристалла могут быть объяснены влиянием зарядов,
находящихся на стенках доменов.
Таблица 2.
Коэффициенты Селмейера кристаллов ниобата лития с различной концентрацией примеси магния.
|Кристалл|Поляризация|A |10-4B |10-4C |108D |
|No. | | | | | |
|1 |o |4.9025 |11.8522 |4.6746 |2.5609 |
| |e |4.5808 |9.9699 |4.3743 |2.1225 |
|2 |o |4.911 |11.3803 |5.0317 |3.0712 |
| |e |4.5999 |8.3609 |6.2881 |4.69 |
|3 |o |4.9001 |11.5737 |4.8182 |3.0052 |
| |e |4.5581 |9.7078 |4.4267 |2.3873 |
|5 |o |4.9007 |11.2695 |4.9275 |3.9162 |
| |e |4.5574 |9.2166 |4.7665 |3.1645 |
|6 |o |4.8853 |11.0338 |5.0611 |3.7467 |
| |e |4.5667 |8.7097 |5.3125 |3.7893 |
[pic]
Рис.4. Зависимость изменения показателей преломления в кристаллах ниобата
лития от концентрации примеси магния на длине
волны 546 нм.
[pic]
Рис.5. Зависимость изменения показателей преломления в кристаллах ниобата лития от концентрации примеси магния на длине волны 1064 нм.
[pic]
Рис.6. Кривые отличия дисперсий необыкновенного показателя преломления кристаллов с примесью магния от дисперсий беспримесного кристалла и экспериментальные точки для кристаллов No 2....(,
No 3....(,
No 5....(,
No 6....(.
[pic]
Рис.7. Кривые отличия дисперсий обыкновенного показателя преломления кристаллов с примесью магния от дисперсий беспримесного кристалла и экспериментальные точки для кристаллов No 2....(,
No 3....(,
No 5....(,
No 6....(.
2.2 Дисперсия в поляритонной области спектра.
Дисперсионные характеристики кристаллов в среднем ИК диапазоне мы получили используя спонтанное параметрическое рассеяние. Этот метод позволяет измерить мнимую и действительную часть диэлектрической проницаемости в области спектра, где поглощение кристалла велико: на частотах фононного поляритона и на верхней поляритонной ветви. В отличие от прямого измерения мы получаем информацию об ИК спектре используя дисперсионные характеристики в видимой области спектра. При процессе СПР частоты и волновые вектора взаимодействующих волн должны удовлетворять условиям частотного и пространственного синхронизма (1). Если мы знаем дисперсию кристалла на частотах накачки и сигнальной волны, то мы можем получить дисперсию на поляритонных частотах, используя уравнения (1). На установке, изображенной на рис.3, получены двумерные частотно-угловые распределения интенсивности рассеянного излучения кристаллов No.2,3,4,5. По этим спектрам определена дисперсия обыкновенного показателя преломления кристаллов на частотах 1.7-10 мкм и 17,5-20,8 мкм. На нижней поляритонной ветви указана ошибка, которая появляется при измерении частоты и угла рассеяния сигнальной волны. На верхней поляритонной ветви ошибка не превышает размера символа, обозначающего экспериментальную точку. Таким образом погрешность измерения показателей преломления спектра методом СПР не позволяет нам заметить влияние примеси на дисперсию кристаллов в ИК области. Следует заметить, что только в кристалле No.5 использовалась геометрия рассеяния, в которой “эллипс” рассеяния на верхней поляритонной ветви достигал длиноволной области видимой части спектра. Возможно, если рассмотреть все кристаллы в той геометрии рассеяния, в которой можно получить дисперсию верхней поляритонной ветви на частотах поляритона больших 3000 см-1, то мы сможем обнаружить отличие в дисперсионных характеристиках кристаллов на соответствующих частотах. Но вблизи фононной частоты методом СПР это сделать невозможно, так как дисперсия здесь имеет большую крутизну.
[pic]
Рис.8. Поляритонная дисперсия кристаллов:
No.2........(,
No.3........(,
No.4........(,
No.5........(.
(3. СПР в моно- и полидоменных кристаллах.
В слоистых кристаллах может наблюдаться линейная дифракция света.
Линейная дифракция может происходить на вариациях диэлектрической
проницаемости, то есть изменении показателя преломления кристалла. Волновой
вектор дифрагированного луча должен лежать на той же поверхности Френеля,
что и падающий луч, так как линейная дифракция происходит без изменения
частоты излучения. При параметрическом рассеянии дифрагировать может любая
из волн участвующих во взаимодействии (накачка, рассеянная, поляритон),
если её волновой вектор в кристалле удовлетворяет предыдущему условию. На
рис.9,10 даны два спектра для монодоменного No.3 и полидоменного No.2
кристаллов соответственно с одинаковой толщиной слоев и в одинаковой
геометрии (вне кристалла угол между накачкой и нормалью к слоям 9,6о).
Особенностью рассеяния в области частот от 4000 см-1 до 900 см-1 является
падение интенсивности до нуля в окрестности 1700 см-1. Это явление
объясняется интерференцией электронной и решёточной частей восприимчивости
[12].
В случае монодоменного кристалла наблюдается несколько дополнительных
“эллипсов” в красной области спектра. Это явление нельзя объяснить, как
линейную дифракцию, так как происходит изменение частоты по сравнению с
основным “эллипсом”. А внутри кристалла вектор [pic], нормальный слоям,
почти параллелен накачке, поэтому он не может перевести волновой вектор
[pic] на ту же поверхность Френеля. Аналогичная ситуация для сигнальной
волны, так как она рассеивается на небольшой угол. Возникновение
дополнительных “эллипсов” на спектре (рис.9) можно объяснить
неоднородностью кристалла или отклонением его состава от состава,
соответствующего химической формуле. В ниобате лития отличие, как правило,
заключается в несоответствии числа атомов лития в элементарной ячейке
числу, определяемому химической формулой. Этот эффект можно тоже отнести к
пространственной неоднородности кристалла. Судя по спектру, можно сказать,
что в кристалле существует четыре области с различным собственным составом.
Согласно [13] в видимом диапазоне спектра обыкновенный показатель
преломления не зависит от стехиометрии кристалла. Однако в инфракрасном
диапазоне эта зависимость достаточно сильная. Можно определить показатель
преломления поляритона по перестроечным кривым для областей кристалла
различного состава. Например, на частоте 2700 см-1 он имеет значения
np=2.133; 2.143; 2.154; 2.167. Это соответствует максимальному разбросу
коэффициента стехиометрии на 0.01.
