Рентгеновские отражения первого соединения были проиндицированы в тетрагональной сингонии с параметрами a = 12,043 Å, c = 9,180 Å, объем элементарной ячейки составил V = 1331,36 Å3. Измерения температурных и полевых зависимостей намагниченности синтезированных образцов проводились на СКВИД-магнитометре MPMS (Quantum Design) в интервале температур 5-300 К и магнитных полей до 50 кЭ. Они показали, что обоим соединениям Cu2GeCr4Se9 и Cu2GeCr6Se12 близок спин-поляронный тип ферромагнетизма, рассмотренный в теоретических работах Э.Л. Нагаева. Соответственно, полученные результаты были интерпретированы на основе модели с определяющей ролью косвенного обменного взаимодействия через носители заряда, которое способствует установлению и поддержанию в материале ферромагнитного порядка.
Сплавы в системе Cu2GeSe3–Cr2Se3 по температурным зависимостям начальной магнитной восприимчивости можно подразделить на две группы. Первой группе принадлежат сплавы с содержанием 65-68,5 мол.% Cr2Se3 (γ-фаза). В них, как показал анализ экспериментальных данных, наблюдаемый ход зависимости восприимчивости от температуры обусловлен присутствием в антиферромагнитной γ- матрице определенного количества фазы кластерного спинового стекла с температурой замораживания, примерно равной Tf ~ 33 K.
Образец с содержанием 70 мол.% Cr2Se3, расположенный на границе области гомогенности той же γ-фазы, отличался от вышеуказанных сплавов наличием выраженного магнитного фазового перехода типа "парамагнетик–ферромагнетик" с температурой Кюри TС = 95 К, а также наличием возвратного перехода типа "ферромагнетик–спиновое стекло" с температурой замораживания спинов, равной Тf~ 33 К.
Образец из области гомогенности второго соединения – Cu2GeCr6Se12 (δ), содержащий 73 мол.% Cr2Se3, может быть охарактеризован как антиферромагнетик, у которого точка Нееля располагается вблизи температуры замораживания Tf ~ 33 K, в значительной мере перекрываясь с последней.
Что же касается стехиометрического состава соединения Cu2GeCr6Se12 (75 мол.% Cr2Se3), то в нем наблюдались относительно размытый фазовый переход в ферромагнитное состояние с температурой Кюри в районе Тс~ 95-135 К, а также возвратный переход "ферромагнетик–спиновое стекло" с температурой замораживания спинов Тf ~ 33 К.
Таким образом, из представленных выше магнитных данных следует, что отличительной чертой новых соединений Cu2GeCr4Se9 и Cu2GeCr6Se12, существующих в системе Cu2GeSe3–Cr2Se3, является существование магнитного фазового перехода в области их гомогенности, то есть в области собственного атомного разупорядочения. Этот переход является управляемым, так как с изменением содержания хрома или концентрации носителей заряда, обусловленной отклонением состава соединения от стехиометрии, тип магнитного упорядочения в образцах может обратимым образом изменяться от антиферромагнитного к ферромагнитному и наоборот.
При исследовании следующего, родственного разреза Cu2GeS3–Cr2S3, была обнаружена новая фаза переменного состава Cu2GeCr6S12 (η), кристаллизующаяся в кубической сингонии. Границы ее области гомогенности, уточненные по излому на зависимости параметра элементарной ячейки от состава, лежали в интервале 69-76 мол.% Cr2S3. Параметр решетки соединения увеличивался от 9,867 Å (69 мол.% Cr2S3) до 9,914 Å (76 мол.% Cr2S3) в соответствии с законом Вегарда.
Согласно проведенным измерениям все образцы на разрезе Cu2GeS3–Cr2S3 являются кластерными спиновыми стеклами с температурами замораживания спинов в районе Тf = 20-25 К, что подтверждается характером их температурной, а также полевой зависимости намагниченности, имеющей тенденцию к отклонению от линейности.. В сильных магнитных (до 50 кЭ) полях низкотемпературные пики намагниченности или размывались, или не регистрировались из-за своей малости, что говорит в пользу их спин-стекольного происхождения. Кроме того, об образовании спиновых стекол в системе Cu2GeS3–Cr2S3 свидетельствовало смещение петли гистерезиса по полю, наблюдавшееся при 5 К практически у всех исследованных образцов. Коэрцитивная сила при этом изменялась от 200 Э (70 мол.% Cr2S3) и 450 Э (75 мол.% Cr2S3) до 900 Э (73 мол.% Cr2S3) в зависимости от состава образца. С повышением температуры в системе происходил магнитный переход типа "спиновое стекло–парамагнетик", и полевые зависимости намагниченности образцов при Т = 125 К приобретали линейный вид.
Для всех образцов на температурной зависимости обратной восприимчивости в районе 200 К наблюдается изменение наклона кривой, обусловленное по всей вероятности образованием магнитных кластеров. Эффективный магнитный момент, рассчитанный для интервала температур Т ≈ 80–190 К варьировал в районе 3 µB, что меньше теоретического значения µ = 3,87 µB. По-видимому, со снижением температуры от 200 К происходит образование обменно-усиленных парамагнитных кластеров с суммарным магнитным моментом 3 µB, которые при охлаждении ниже 25 К образуют кластерное спиновое стекло. Выше 200 К парамагнитные ионы хрома существуют в виде магнитно невзаимодействующих частиц с магнитным моментом, близким или равным теоретическому. Отрицательные значения парамагнитной температуры Кюри на этом участке свидетельствуют о том, что взаимодействие между ионами хрома носит антиферромагнитный характер.
По сравнению с Cu2GeCr6Se12 (δ- фаза) в случае соединения Cu2GeCr6S12 (η- фаза) количество ферромагнитных связей, обусловленное отклонением состава соединения от стехиометрического, по-видимому, недостаточно для реализации полноценного магнитного фазового перехода. Соответственно, различие по магнитным свойствам между Cu2GeCr6S12 и родственной фазой на разрезе Cu2GeSе3–Cr2Sе3 может быть интерпретировано как усиление в ряду S → Se ферромагнитных взаимодействий.
Работа выполнена при содействии Российского Фонда Фундаментальных исследований (проект № 06-03-32526) и в рамках Программы ОХНМ РАН (№ 8).В последнее время все большее внимание уделяется рассмотрению экситонных состояний в двумерных структурах. Главным образом исследования связаны с поисками бозе-эйнштейновской конденсации экситонов [1]. Особый интерес представляет изучение конденсации непрямых экситонов, имеющих большое время жизни, в низкоразмерных структурах.
В основном состоянии сульфида европия все внешние оболочки анионов заполнены, внешние оболочки катионов пусты, внутренние - или - оболочки заполнены частично, но их электроны не могут принять участия в переносе заряда, т.к. каждый () – электрон локализован на своем ионе. Зона проводимости получается в результате гибридизации частично заполненных и полностью пустых состояний оболочек катионов. 4- уровни расположены чуть ниже дна зоны проводимости, в запрещенной зоне, и могут рассматриваться в качестве примесных. Дно зоны проводимости находится в точке , а низшие ее точки, образованные главным образом состояниями - типа находятся в точке .
Для накопления экситонов необходимо, чтобы он был самым нижним возбужденным состоянием системы. Согласно модели магнитного экситона, на - уровне рождается дырка, электрон переходит в зону проводимости и образует с последней связанное состояние. - обменное взаимодействие между электроном магнитного экситона и - электронами всех атомов, кроме центрального обуславливает сдвиг края поглощения. Магнитный экситон является статическим образованием, поэтому его оптически активный электрон должен обладать - симметрией вместе с - дыркой и локализовываться в точке .
Возмущение физической системы приводит к переходу ее из одного состояния в другое. Вероятность такого перехода можно определить следующим образом:
,(1)
где - возмущение системы, переводящее ее из состояния в состояние , - постоянная Планка. Таким образом, переход запрещен при . В обратном случае переход является запрещенным.
Волновая функция экситонов имеет вид:
,(2)
где - волновые функции электрона и дырки, - вариационный параметр, - разность координат электрона и дырки, а гамильтониан
(3)
где Eui,j – ионы Eu2+, J – обменные коэффициенты для различных взаимодействий, – эффективный спин дырки, – спин электрона, – спин иона Eu2+. Заметим, что при одной ориентации спинов необменная и обменная части взаимодействия экситонов с примесью складываются, а при другой – вычитаются [2].
Энергия связи непрямых экситонов значительно ниже, ввиду того, что диэлектрическая проницаемость сульфида самария отлична от сульфида европия, однако, во внешнем магнитном поле они обнаруживают необычные коллективные свойства. Кроме того, магнитное поле существенно влияет на время жизни межъямных экситонов. Это связано с тем, что пространственно непрямые экситоны в ферромагнитном полупроводнике оказываются в триплетном состоянии.
Используя модель рождения-гибели для системы с большим числом частиц и метод вторичного квантования определены условия образования стабильного бозе-конденсата из экситонов в квантовых ямах, образованных сульфидом самария и разделенных слоем халькогенида европия.
ЛИТЕРАТУРА
1. I.L. Lyubchanskii, N.N. Dadoenkova, M.I. Lyubchanskii, E.A. Shapovalov, Th.Rasing. J.Phys.D: Appl. Phys. 36, R277(2003).
2. R. Sainidou , N. Stefanou , A. Modinos. Phys.Rev B 66, 21, art. no. 212301 (2002).
3. О.С. Тарасенко, С.В. Тарасенко, В.М. Юрченко. Письма в ЖЭТФ. 80, 551(2004).
4. О.С. Тарасенко, С.В. Тарасенко, В.М. Юрченко. ФТТ. 46, 2033 (2004).
5. О.С. Тарасенко, С.В. Тарасенко, В.М. Юрченко. Акуст. журн. 50, 699(2004).
6. О.С. Тарасенко, С.В. Тарасенко, В.М. Юрченко. Кристаллография. 51, 331(2006).
7. Ф.Г. Басс , А.А. Булгаков , А.П. Тетервов. Высокочастотные свойства полупроводников со сверхрешетками. Наука, М. (1989). 287с.
Страницы: 1, 2
